1984 bot ihm Albert "Cubby" Broccoli die Rolle des 4. James Bond in "Der Hauch des Todes" an. Doch daraus wurde nichts, da er vertraglich an eine Serie gebunden war.

1995 war es dann so weit, Brosnan war, nach Timolthy Dalton, der 5. Bond in "Goldeneye". Nach dem durchschnittlichem Erfolg der 2 Dalton Filme, war dieser Film wieder ein voller Erfolg. Dem Publikum gefiel die Art wie Brosnan den Bond verkörperte.

Es folgten "Der Morgen stirbt nie" (1997), "Die Welt ist nicht genug" (1999) und "Stirb an einem anderen Tag" (2002). Weitere sind noch in Planung.

Brosnan setzt sich außerdem für die Bekämpfung von Krebs ein. Dies macht er seit dem Tod seiner Frau an Krebs.